鋰離子電池由于其高能量密度，在電動(dòng)汽車和大規(guī)模儲(chǔ)能等領(lǐng)域獲得了廣泛的應(yīng)用，而鋰金屬負(fù)極由于其低電極電位與高理論比容量，被認(rèn)為是下一代負(fù)極材料的理想選擇之一。但在實(shí)際工作情況下，鋰金屬負(fù)極的枝晶生長(zhǎng)問(wèn)題不僅會(huì)降低電池的庫(kù)倫效率，并可能帶來(lái)嚴(yán)重的安全隱患。
北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒教授課題組與中科院半導(dǎo)體研究所首席科學(xué)家汪林望教授合作開(kāi)發(fā)了一套基于圖論和AI針對(duì)跨尺度形貌模擬的機(jī)器學(xué)習(xí)力場(chǎng)構(gòu)建策略，并應(yīng)用于電解液環(huán)境下的鋰枝晶形貌演化模擬。模擬結(jié)果揭示了鋰枝晶演化的兩段式過(guò)程，并詳細(xì)分析了形貌演化背后的驅(qū)動(dòng)力。該項(xiàng)研究指出表面能對(duì)于鋰枝晶形貌演化過(guò)程產(chǎn)生了顯著的影響，對(duì)進(jìn)一步推動(dòng)鋰金屬負(fù)極的發(fā)展具有重大參考價(jià)值。相關(guān)研究成果近日發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《先進(jìn)能源材料》上（Advanced Energy Materials, DOI: 10.1002/aenm.202202892，IF=30）。
該工作基于能量拆分方法，在傳統(tǒng)DFT計(jì)算結(jié)果中局域化拆分體系總能量，實(shí)現(xiàn)了端到端的機(jī)器學(xué)習(xí)力場(chǎng)模型構(gòu)建。進(jìn)一步的，在數(shù)據(jù)集生成過(guò)程中引入了隱式溶劑模型，通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)力場(chǎng)實(shí)現(xiàn)了電解液環(huán)境下鋰枝晶形貌的原位跨尺度分子動(dòng)力學(xué)模擬。為了實(shí)現(xiàn)小尺度數(shù)據(jù)集到大尺度模型應(yīng)用的跨越，文章提出了一套跨尺度主動(dòng)學(xué)習(xí)方案，以及一種結(jié)合能量拆分方法的跨尺度模型準(zhǔn)確性驗(yàn)證方法。上述方法為大尺度形貌問(wèn)題的原子精度動(dòng)力學(xué)研究提供了解決方案。
機(jī)器學(xué)習(xí)力場(chǎng)數(shù)據(jù)集生成與模型構(gòu)建
基于機(jī)器學(xué)習(xí)力場(chǎng)的分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果，該工作總結(jié)了鋰枝晶的兩段式形貌演化過(guò)程，并觀察到了與實(shí)驗(yàn)一致的扭結(jié)現(xiàn)象。動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果表明這一現(xiàn)象的產(chǎn)生是由于不同晶疇趨向于沿著晶界發(fā)生滑移。進(jìn)一步的，文章詳細(xì)分析了不同形貌演化階段，并確定了表面能和晶界能是形貌演化的主要驅(qū)動(dòng)力。此外，多晶結(jié)構(gòu)保證了鋰枝晶的穩(wěn)定存在，如何消除多晶疇與晶界對(duì)枝晶的穩(wěn)定作用將是下一步研究的重點(diǎn)方向。
鋰枝晶的兩階段形貌變化
北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院博士生張文韜為該論文的第一作者，潘鋒教授、汪林望教授為共同通訊作者。該研究得到廣東省軟科學(xué)研究計(jì)劃項(xiàng)目、深圳市科技計(jì)劃、深圳市發(fā)展和改革委員會(huì)科研項(xiàng)目以及中國(guó)科學(xué)院重點(diǎn)科研項(xiàng)目的支持。
