鋰快離子導(dǎo)體（LSIC，又稱固態(tài)電解質(zhì)）作為全固態(tài)電池的核心組件，近年來備受關(guān)注。在龐大的材料結(jié)構(gòu)空間中精準(zhǔn)篩選兼具高離子電導(dǎo)率和優(yōu)異穩(wěn)定性的LSIC材料，是構(gòu)建高能量密度、高安全性儲能器件面臨的關(guān)鍵科學(xué)挑戰(zhàn)。盡管已有研究在LGPS、LLZO等特定結(jié)構(gòu)材料中取得突破，但學(xué)界仍缺乏兼具普適性、可解釋性和高效率的材料發(fā)現(xiàn)方法。
圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)通過將材料微觀結(jié)構(gòu)映射為數(shù)學(xué)圖模型，在材料基因組和催化活性探索等領(lǐng)域展現(xiàn)出強(qiáng)大的表征與預(yù)測能力。北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒教授團(tuán)隊(duì)長期致力于圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)方法的創(chuàng)新與應(yīng)用，取得了一系列創(chuàng)新性成果：包括材料結(jié)構(gòu)表示（J. Phys. Chem. Lett., 2023, 14: 954）、材料反向設(shè)計(jì)（npj Comput. Mater., 2025, 11: 147）、新型固態(tài)電解質(zhì)設(shè)計(jì)（J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 18535），化學(xué)反應(yīng)路徑搜索（CCS Chemistry 2024, 7, 1）以及催化活性相搜索（Nat Comm. 2025,16, 2542）。近期，潘鋒教授團(tuán)隊(duì)與密歇根州立大學(xué)魏國衛(wèi)教授團(tuán)隊(duì)合作，提出了融合代數(shù)拓?fù)浣ＥcAI無監(jiān)督學(xué)習(xí)的多尺度拓?fù)鋵W(xué)習(xí)（Multiscale Topological Learning, MTL）框架，為固態(tài)鋰電池快離子導(dǎo)體材料的系統(tǒng)識別與篩選提供了新方案。相關(guān)研究成果以“Superionic Ionic Conductor Discovery via Multiscale Topological Learning”為題發(fā)表于國際著名期刊《Journal of the American Chemical Society》（JACS, 2025, DOI: 10.1021/jacs.5c04828）。
圖1. 多尺度拓?fù)?span lang="EN-US">&AI學(xué)習(xí)工作流程示意圖
該方法基于圖論（拓?fù)洌┙Y(jié)構(gòu)化學(xué)，將晶體結(jié)構(gòu)劃分為“鋰離子結(jié)構(gòu)基元”（Li-only）與“非離子結(jié)構(gòu)基元”（Li-free）兩類子結(jié)構(gòu)，通過構(gòu)建其單純拓?fù)鋸?fù)形并引入代數(shù)拓?fù)洳蛔兞浚珳?zhǔn)提取三維空間中與離子遷移通道密切相關(guān)的結(jié)構(gòu)信息。研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出了兩個(gè)具有明確物理意義的篩選指標(biāo)：最小連通距離（rconnecte）用于量化“鋰離子結(jié)構(gòu)基元”的空間連通性，循環(huán)密度（ρcycles）用于刻畫“非鋰離子結(jié)構(gòu)基元”中的拓?fù)淇锥刺卣鳌＝y(tǒng)計(jì)分析表明，所有已知高性能LSIC材料均集中在rconnected< 5 ?、ρcycles< 0.6的區(qū)間內(nèi)，證實(shí)了這兩個(gè)拓?fù)渲笜?biāo)在材料篩選中的判別能力。
圖2.新發(fā)現(xiàn)的14種高性能鋰電池快離子導(dǎo)體候選材料
基于此，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步構(gòu)建了結(jié)合持續(xù)同調(diào)（Persistent Homology）拓?fù)渲讣y與“近鄰傳播算法(Affinity Propagation)”聚類的無監(jiān)督分類模型，對ICSD數(shù)據(jù)庫中篩選出的2590種含鋰材料進(jìn)行結(jié)構(gòu)聚類分析，成功識別出潛在LSIC簇群。結(jié)合從頭算分子動力學(xué)（AIMD）模擬與電化學(xué)窗口篩選，最終發(fā)現(xiàn)14種新型高性能LSIC候選材料，其中Li?SbO?、Li??Zn?O?等材料已獲獨(dú)立實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證或?qū)＠叮辛ψC明了該方法的預(yù)測可靠性。
研究還深入揭示了材料拓?fù)涮卣髋c擴(kuò)散性能之間的關(guān)系，不僅增強(qiáng)了模型對結(jié)構(gòu)—性能關(guān)系的物理解釋能力，也為潛在材料篩選提供了理論依據(jù)。通過利用拓?fù)渚垲惤Y(jié)果對結(jié)構(gòu)空間進(jìn)行針對性探索，研究團(tuán)隊(duì)顯著提高了AIMD驗(yàn)證階段的成功率。
該研究為功能材料高效篩選提供了普適性策略，展現(xiàn)了圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)、代數(shù)拓?fù)渑c數(shù)據(jù)驅(qū)動方法在材料科學(xué)中的深度整合潛力。由于該方法在結(jié)構(gòu)建模過程中不依賴元素種類或晶格類型，未來可拓展至鈉離子導(dǎo)體、質(zhì)子導(dǎo)體等多種離子輸運(yùn)材料體系。此外，結(jié)合圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與自動合成規(guī)劃算法，MTL框架有望構(gòu)建起“結(jié)構(gòu)—性能—合成”一體化的智能材料設(shè)計(jì)平臺，在能源材料、膜材料、功能氧化物等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用前景。
北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒教授及密歇根州立大學(xué)魏國衛(wèi)教授為論文共同通訊作者，新材料學(xué)院博士畢業(yè)生陳冬（現(xiàn)密歇根州立大學(xué)博士后）和博士生王炳胥為共同第一作者。本研究獲得國家自然科學(xué)基金、廣東省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等項(xiàng)目支持。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c04828
