作為支撐信息技術(shù)發(fā)展的核心基礎(chǔ)，高性能電子信息材料是推動(dòng)數(shù)字經(jīng)濟(jì)、智能制造、5G通信等產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新發(fā)展和迭代升級(jí)的關(guān)鍵。近年來(lái)，反鐵電材料因其在外場(chǎng)作用下可發(fā)生可逆的反鐵電-鐵電相變、并呈現(xiàn)雙滯回極化-電場(chǎng)曲線（P-E回線）的特性而備受關(guān)注，這種獨(dú)特的可逆相變行為使其在非線性電介質(zhì)、高儲(chǔ)能電容器及微型驅(qū)動(dòng)器等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。然而，目前學(xué)界對(duì)“反鐵電-鐵電”相變這一核心機(jī)制的理解仍不充分，制約了反鐵電材料介電與極化性能的精準(zhǔn)調(diào)控和相關(guān)功能的開(kāi)發(fā)。
針對(duì)反鐵電體常常發(fā)生P-E回線的畸變、甚至出現(xiàn)“類鐵電”單滯回極化翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象，潘豪團(tuán)隊(duì)基于前期研究成果（Adv. Mater. 35, 2300257 (2023)），在反鐵電熱力學(xué)能量模型中引入“局域無(wú)序度”參量，模擬實(shí)際材料中缺陷對(duì)反鐵電-鐵電相界的釘扎效應(yīng)和對(duì)亞穩(wěn)極性相的穩(wěn)定作用，使雙電滯回線表現(xiàn)出顯著畸變現(xiàn)象。通過(guò)疊加隨機(jī)強(qiáng)度和濃度的“局域無(wú)序度”，團(tuán)隊(duì)首次模擬揭示了“類鐵電”P-E回線的形成機(jī)制（圖1）。在實(shí)驗(yàn)中，研究團(tuán)隊(duì)在反鐵電鋯酸鉛PbZrO3和鉿酸鉛PbHfO3薄膜沉積過(guò)程中引入非均勻的空位點(diǎn)缺陷，驗(yàn)證了模型的正確性，為反鐵電材料中“類鐵電”極化翻轉(zhuǎn)現(xiàn)象提供了普適性物理解釋。
圖1. 反鐵電薄膜中局域無(wú)序度導(dǎo)致“類鐵電”極化行為的熱力學(xué)模型
相關(guān)研究成果以“Artificial ferroelectric-like hysteresis in antiferroelectrics with non-uniform disorder”為題發(fā)表于國(guó)際知名期刊《Acta Materialia》。新材料學(xué)院潘豪研究員與昆明理工大學(xué)伍亮教授、湖北大學(xué)郭金明教授為論文共同通訊作者。該工作得到了清華大學(xué)南策文院士、中建材先進(jìn)玻璃材料全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室彭壽院士等合作者的指導(dǎo)和支持。
另外，針對(duì)反鐵電材料介電響應(yīng)低、滯回?fù)p耗大的問(wèn)題，潘豪團(tuán)隊(duì)近期利用脈沖激光沉積技術(shù)，在PbZrO3薄膜的亞晶格尺度上引入Ba元素，成功誘導(dǎo)出現(xiàn)介電弛豫行為并形成極性納米微區(qū)結(jié)構(gòu)。研究闡明了(Pb,Ba)ZrO3薄膜中“反鐵電-鐵電-順電”多相競(jìng)爭(zhēng)的復(fù)雜相變過(guò)程（圖2），實(shí)現(xiàn)了介電響應(yīng)和介電可調(diào)性的顯著提升：在10 kHz, 200 kV/cm偏壓條件下，介電調(diào)諧率（dielectric tunability）達(dá)到81%；在500 kV/cm下進(jìn)一步提升至91%，性能超越絕大多數(shù)傳統(tǒng)弛豫鐵電薄膜。該材料的介電可調(diào)性在微波（GHz）頻段仍能保持，并表現(xiàn)出較高的品質(zhì)因數(shù)（圖3），在微波通信、移相/諧振器件領(lǐng)域具有重要應(yīng)用潛力。該工作揭示了反鐵電體到弛豫鐵電體的復(fù)雜相變過(guò)程，為反鐵電薄膜材料的性能調(diào)控和功能開(kāi)發(fā)提供了新的技術(shù)路徑。
圖2. (Pb,Ba)ZrO3薄膜的反鐵電-弛豫鐵電相變過(guò)程中介電響應(yīng)和極化結(jié)構(gòu)的演化
圖3. (Pb,Ba)ZrO3薄膜的微波介電調(diào)諧性質(zhì)
相關(guān)研究成果以“Highly Tunable Relaxors Developed from Antiferroelectrics”為題發(fā)表于國(guó)際知名期刊《Advanced Materials》，新材料學(xué)院潘豪研究員為論文第一作者，并與萊斯大學(xué)Lane Martin教授共同擔(dān)任通訊作者。工作獲得了麻省理工學(xué)院James LeBeau教授、德雷克塞爾大學(xué)Jonathan Spanier教授及加州大學(xué)伯克利分校R. Ramesh教授等合作者的大力支持。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1016/j.actamat.2025.121085
https://doi.org/10.1002/adma.202505376
