設(shè)計(jì)具有目標(biāo)吸附性能催化活性位點(diǎn)的催化材料是異質(zhì)催化研究的核心科學(xué)問題，直接影響能源轉(zhuǎn)化效率、反應(yīng)選擇性與材料可控合成等關(guān)鍵技術(shù)的突破。盡管近年來以高通量密度泛函理論（DFT）計(jì)算和AI機(jī)器學(xué)習(xí)為基礎(chǔ)的正向設(shè)計(jì)方法已取得顯著進(jìn)展，但在結(jié)構(gòu)復(fù)雜、動態(tài)演化顯著的催化體系中，如何實(shí)現(xiàn)從性能反推結(jié)構(gòu)的逆向設(shè)計(jì)仍面臨三大挑戰(zhàn)：結(jié)構(gòu)空間維度爆炸、模型可解釋性不足以及生成能力受限。
圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)作為一種將材料微觀結(jié)構(gòu)映射為數(shù)學(xué)圖模型的方法，近年來在材料基因組和催化活性探索等領(lǐng)域展現(xiàn)出卓越的表征能力。潘鋒教授團(tuán)隊(duì)長期致力于圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)方法的拓展與應(yīng)用，并在該領(lǐng)域取得了一系列創(chuàng)新性工作，實(shí)現(xiàn)材料結(jié)構(gòu)表示（Sci China Chem, 2019, DOI: 10.1007/s11426-019-9502-5），開發(fā)低維材料設(shè)計(jì)方法（National Science Review, 2022, DOI: 10.1093/nsr/nwac028），創(chuàng)制新型固態(tài)電解質(zhì)（J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 27, 18535–18543），實(shí)現(xiàn)催化反應(yīng)路徑搜索（CCS Chemistry 2024, 7, 1-14 DOI:10.31635/ccschem.024.202404955），發(fā)現(xiàn)催化活性相搜索（Nat Commun 16, 2542 (2025). DOI:10.1038/s41467-025-57824-4） 。
近日，潘鋒團(tuán)隊(duì)聯(lián)合北京數(shù)學(xué)科學(xué)與應(yīng)用研究院（由國際數(shù)學(xué)家丘成桐先生創(chuàng)立）李京艷助理研究員及廈門大學(xué)鄭世勝特任副研究員等，在圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)的基礎(chǔ)上創(chuàng)新融合代數(shù)拓?fù)鋽?shù)據(jù)分析與深度生成AI建模技術(shù)，成功構(gòu)建了一種具有物理可解釋性的催化活性位點(diǎn)逆向設(shè)計(jì)框架。相關(guān)研究成果以“Inverse design of catalytic active sites via interpretable topology-based deep generative models”為題，發(fā)表于Nature 旗下知名子刊《npj Computational Materials》（2025, 11:147）。
圖1.催化活性位點(diǎn)逆向設(shè)計(jì)的PGH-VAEs框架及建模流程
GLMY同調(diào)（persistent GLMY homology, PGH）由國際著名數(shù)學(xué)家丘成桐先生團(tuán)隊(duì)提出，是一種能夠處理非對稱、有向圖結(jié)構(gòu)的代數(shù)拓?fù)浞椒ǎ貏e適用于復(fù)雜結(jié)構(gòu)體系的幾何—拓?fù)浣！?fù)雜的催化活性位點(diǎn)逆向設(shè)計(jì)框架是基于圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)對原子級結(jié)構(gòu)的抽象建模，以持續(xù)GLMY同調(diào)為核心拓?fù)涔ぞ撸瑥膸缀谓Y(jié)構(gòu)中提取拓?fù)洳蛔兞浚軌蚩坍嫽钚晕稽c(diǎn)的三維連通性與空穴等關(guān)鍵結(jié)構(gòu)信息。研究團(tuán)隊(duì)以IrPdPtRhRu高熵合金為研究對象，創(chuàng)新性開發(fā)了融合PGH拓?fù)渲讣y與元素配體信息的雙通道結(jié)構(gòu)表征方法，分別編碼原子配位與遠(yuǎn)場調(diào)控效應(yīng)，結(jié)合變分自編碼器（VAE）構(gòu)建了結(jié)構(gòu)—性能關(guān)聯(lián)生成模型。在訓(xùn)練數(shù)據(jù)有限（僅約1100條DFT樣本）的條件下，通過引入半監(jiān)督學(xué)習(xí)機(jī)制和梯度提升回歸器（GBRT），模型對*OH吸附能的預(yù)測平均絕對誤差達(dá)到0.045 eV，展現(xiàn)出極高的預(yù)測精度。
該研究首次揭示PGH拓?fù)涮卣鳎?span lang="EN-US">Betti數(shù)）與吸附性能之間存在顯著線性相關(guān)性，特別是原子連通性（0維）與結(jié)構(gòu)空穴（2維）對性能調(diào)控起決定性作用。這一發(fā)現(xiàn)不僅為數(shù)字潛空間提供了物理解釋依據(jù)，更顯著提升了結(jié)構(gòu)采樣的針對性。在結(jié)構(gòu)生成過程中，模型成功識別出以Pt/Pd為橋位、Ru為遠(yuǎn)場調(diào)控原子的最優(yōu)構(gòu)型，并進(jìn)一步預(yù)測(111)和(211)晶面的最優(yōu)組分比例（分別為0.7:0.2:0.1與3:3:4），為催化劑合成實(shí)驗(yàn)提供了定量指導(dǎo)。
圖2.PGH拓?fù)涮卣髋c吸附性能的相關(guān)性分析與代表性生成結(jié)構(gòu)示意
該研究展示了圖論結(jié)構(gòu)化學(xué)+代數(shù)拓?fù)?span lang="EN-US">+深度生成AI模型三者協(xié)同研究的潛力，為異質(zhì)催化領(lǐng)域提供了一種面向結(jié)構(gòu)—性能建模與從性能到結(jié)構(gòu)逆向設(shè)計(jì)的新范式。因此，該框架不僅適用于高熵合金催化劑體系，還可擴(kuò)展至電還原、氧化反應(yīng)等多種催化場景的結(jié)構(gòu)建模與活性探索。
潘鋒教授、李京艷助理研究員與鄭世勝副研究員為本研究的共同通訊作者，北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院博士研究生王炳胥為第一作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、電動汽車動力電池與材料國際聯(lián)合研究中心、廣東省新能源材料設(shè)計(jì)與計(jì)算重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、深圳市新能源材料基因組制備和檢測重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的支持。
