鋰電池是中國當(dāng)前重點(diǎn)發(fā)展的“新三樣”之一，提升其性能是當(dāng)務(wù)之急。富鋰錳基材料（LMR）因其超高比容量被視為下一代鋰電池正極材料，但其復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和顯著的電化學(xué)性能衰減嚴(yán)重制約了實(shí)際應(yīng)用。北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒教授團(tuán)隊(duì)前期研究發(fā)現(xiàn)，兩相共存引發(fā)的晶格應(yīng)變是導(dǎo)致結(jié)構(gòu)退化的關(guān)鍵原因（Nature, 2022, 606, 305–312），且這一問題難以通過常規(guī)的合成動(dòng)力學(xué)調(diào)控手段緩解（Energy Environ. Sci., 2024, 17, 3807–3818）。在實(shí)際循環(huán)過程中，兩相結(jié)構(gòu)會(huì)引發(fā)異步的結(jié)構(gòu)演化，導(dǎo)致相界與缺陷區(qū)域產(chǎn)生顯著的單向拉伸應(yīng)變，進(jìn)一步誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)退化，加速容量、電壓衰減與結(jié)構(gòu)失效。因此，如何實(shí)現(xiàn)反應(yīng)過程的同質(zhì)化并有效緩解晶格應(yīng)變，成為推動(dòng)富鋰正極材料實(shí)用化的關(guān)鍵科學(xué)難題。
圖1. 從Pauling規(guī)則出發(fā)設(shè)計(jì)有序-無序共格富鋰材料
潘鋒教授團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地從結(jié)構(gòu)化學(xué)角度出發(fā)，基于Pauling規(guī)則設(shè)計(jì)出一種具有有序–無序共格結(jié)構(gòu)的新型富鋰錳基正極材料。該材料獨(dú)特的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)有效緩解了循環(huán)過程中的晶格應(yīng)變與結(jié)構(gòu)退化，在特定條件下實(shí)現(xiàn)了近乎零電壓衰減的優(yōu)異性能。在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步拓展“有序–無序”結(jié)構(gòu)調(diào)控策略，在不引入額外活性過渡金屬離子的前提下，成功將無鈷低鎳富鋰錳基正極材料的比容量提升15%以上（達(dá)到264 mAh g?1），同時(shí)實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的陰離子氧化還原過程。相關(guān)研究成果以“Minimizing inter-lattice strain to stabilize Li-rich cathode by order–disorder control ”為題，發(fā)表于材料學(xué)著名期刊《先進(jìn)材料》（Advanced Materials DOI: 10.1002/adma.202418580）上。
圖2. 無鈷低鎳富鋰錳基正極材料比容量提升達(dá)264 mAh/g
該研究在潘鋒教授的指導(dǎo)下完成，北京大學(xué)新材料學(xué)院博士畢業(yè)生徐沈陽、碩士畢業(yè)生高志海，以及中國科學(xué)院大學(xué)陳浩為論文共同第一作者，香港中文大學(xué)（深圳）張明建、中國科學(xué)院大學(xué)倫正言為共同通訊作者。該工作獲得了國家自然科學(xué)基金、電動(dòng)汽車動(dòng)力電池與材料國際聯(lián)合研究中心、廣東省新能源材料設(shè)計(jì)與計(jì)算重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，以及深圳市新能源材料基因組制備和檢測重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的支持。
